农作物秸秆除富含大量的碳素外，还含有氮、磷、钾、钙、镁、硫、硅和各种微量元素，同时富含纤维素、半纤维素等有机质，是可以综合利用的重要生物资源^[1-2]。丹麦是世界上最先使用秸秆发电的国家，秸秆被广泛用于发电；美国除用秸秆作饲料、手工制品和盖房等外，目前被广泛用于乙醇提炼；在加拿大，切碎的玉米秸秆主要用于还田；在日本，秸秆主要作为肥料混入土中还田，以及作粗饲料喂养家畜；而在中国，农作物秸秆的综合利用主要包括饲料、肥料、焚料或制作工业纸浆等的原料等^[3]。中国是一个农业大国，农作物秸秆资源非常丰富，但由于对秸秆资源重要性和有效合理的利用途径缺乏认识，中国农作物秸秆利用率在各地区差异很大，未被合理利用的秸秆很大一部分在田间直接焚烧^[4]。生物质焚烧一直被视为大气颗粒物的来源之一^[5]，其对部分区域的空气质量和全球气候变化产生重大影响^[6-7]。国内近年来的相关研究主要集中在对农作物秸秆产量和资源分布特征^[8-12]、秸秆焚烧比例、秸秆焚烧大气污染物排放量及排放的空间分布特征方面^{[6, 13-14]}。中国是世界上最大的水稻生产国和消费国^[15]，水稻秸秆产量约占全国农作物秸秆产量的29.93%，位居世界首位^[16]。水稻作为广东省最主要的粮食作物，种植面积占粮食作物种植总面积的76%以上^[15]。本文以广东省各县(市、区)的水稻秸秆资源为研究对象，对1990—2016年间全省水稻秸秆产量以及露天焚烧颗粒物(PM、BC、OC)、污染气体(SO₂、NO_x、CH₄、CO)和温室气体(CO₂)的排放量进行估算，并利用ArcGIS9.2软件分析了主要大气污染物的时空分布特征，以期为相关部门制定政策提供科学的理论依据。

1 数据来源与方法 1.1 数据来源

广东省历年水稻产量等基础数据主要来源于2001—2017年的《广东省统计年鉴》(广东省统计局，2001—2017)和《广东省农村统计年鉴》(1993—2016)。

1.2 方法 1.2.1 水稻秸秆产量

根据作物产量估算秸秆产量时，草谷比(亦称为秸秆系数)法被认为是最接近实际的农作物秸秆产量测算方法^{[4, 9]}。因此，在已知草谷比和水稻经济产量的前提下，根据下述公式即可计算水稻的秸秆产量^[17]：

$ W=PS\text{，} $

(1)

式中：W为水稻秸秆产量，t；P为水稻年产量，t；S为草谷比，即水稻秸秆产量与水稻产量的比值。

由式(1)可见，当水稻产量一定时，草谷比成为水稻秸秆产量估算准确与否的唯一决定因素。研究表明，不同农作物草谷比各不相同，并且受作物品种、生长地区、气候等因素影响，在研究时若采用不同的草谷比，将导致对秸秆资源量的估算结果相差较大^[12]。本文结合相关研究的水稻秸秆系数(草谷比)^{[4, 6, 18-20]}，确定水稻秸秆的草谷比为1。

1.2.2 污染物排放量

水稻秸秆露天焚烧过程中，污染物排放量主要基于排放因子法进行计算：

$ Q_{n}=W G F E\text{，} $

(2)

式中：Q_n为研究区域水稻秸秆露天焚烧的污染物n的排放量，t；G为水稻秸秆露天焚烧比例，%；F为水稻秸秆露天焚烧效率，%；E为水稻秸秆露天焚烧的污染物排放因子，g·kg⁻¹。

1)水稻秸秆露天焚烧比例。秸秆露天焚烧受农村的经济发展水平、农民的生活方式以及秸秆利用成本等多种因素影响，经济发展水平越高，秸秆的利用率相对越低^[21]。有关秸秆露天焚烧的比例，我国基本没有相关的统计资料。不同研究者的研究差异也较大，韩鲁佳等^[16]研究显示，20世纪90年代中国秸秆资源燃烧(包括生活燃料和露天焚烧)的比例为45%；Hao等^[21]假设全国的秸秆露天焚烧量为秸秆总产量的17%；曹国良等^[22]则采用田间被废弃的秸秆量的一半作为焚烧比例，约为25%。综合所能查到的相关资料及广东省不同时期的经济发展状况，在确定水稻秸秆露天焚烧比例时，本文拟分研究时段分别考虑，即 1990—1999年，考虑到此期间中国秸秆在农村生活能源中的比例为30%~35%，取韩鲁佳等^[16]秸秆资源燃烧比例的1/2(即22.5%)作为广东省水稻秸秆的露天焚烧比例；2000—2009年，依据曹国良等^{[18, 23]}、林日强和宋丹丽^[24]、高利伟等^[25]、王书肖和张楚莹^[6]以及彭立群等^[26]研究中显示，广东省农作物秸秆在2000、2001、2002、2003、2006和2009年的露天焚烧比例分别为30.00%、36.45%、32.36%、28.90%、32.90%和38.20%，取平均值33%作为此期间的广东省水稻秸秆焚烧比例；2010—2016年，据国家发展和改革委员会发布的《中国资源综合利用年度报告》^[27-28]显示，中国在2010年的秸秆综合利用率已达70.6%，到2015年为80.1%；广东省在2012年已达82%^[29]。因此，以广东省2012年的综合利用率为基础，取18%作为此期间的水稻秸秆焚烧比例。

2)水稻秸秆露天焚烧效率。秸秆焚烧效率是指在焚烧过程中以二氧化碳形式排放的碳元素和作物秸秆中总碳量的比值，其值大小不仅可以反映农作物秸秆中碳元素的氧化程度，还可以反映整个焚烧过程是否为充分焚烧过程^[4]。秸秆的焚烧效率与其焚烧方式、农民的焚烧习惯以及作物类型有很大关系^[6]。Streets等^[30]研究发现，作物焚烧效率各不相同，一般介于68%~92%之间，其中水稻大致为79%~93%。de Zárate等^[31]通过32个样本的实地测量得到的秸秆平均焚烧效率为80%。因此本文取80%为水稻秸秆露天焚烧效率。

3)水稻秸秆露天焚烧的污染物排放因子。Jenkins等^[32]、崔岩山和王庆仁^[33]，唐喜斌等^[34]的研究表明，水稻秸秆露天焚烧污染物的排放量与秸秆的有机质含量、含水率、焚烧温度、环境风速、温度等自然环境状况有关。对于污染物排放因子的研究较少，曹国良等^[18]通过试验模拟水稻秸秆露天焚烧的排放因子状况，测算出的结果与杭维琦和陈建江^[35]、Streets等^[36]、Duan等^[37]和IPCC^[38]的研究结果较为相似。因此，本文采用了曹国良等^[18]有关水稻秸秆露天焚烧污染物排放因子的试验结果(表1)。

2 结果与分析 2.1 广东省水稻秸秆产量变化特征

根据广东省1991—2017年统计年鉴得到全省1990—2016年间的稻谷产量，由公式(1)计算得到历年的水稻秸秆产量。研究结果(图1)表明，1990—2016年间，广东省水稻秸秆资源量表现为“下降−上升−下降−上升”的变化趋势，即1990—1993年间水稻秸秆资源量出现下降，1994—1998年快速上升，1999—2008年波动式下降，2009—2016年则呈现缓慢增长趋势。总体上，全省水稻秸秆产量呈现下降趋势，由1990年的1 687 万t下降到2016年的1 087 万t，较1990年减少了600 万t，年平均减少率为1.7%。主要原因在于广东省城市化进程加快导致耕地数量减少，最终导致水稻种植面积及产量降低；此外，中国从1998年开始全面实施农业结构战略性调整也导致了水稻种植面积及产量的降低^[17]。

在地域分布上，全省水稻秸秆产量的变化特点为：位于珠江三角洲腹地的广州、深圳、佛山、东莞以及中山市的水稻秸秆产量迅速下降，这与上述地市城市化快速扩张，水稻种植面积大量缩减关系密切。而珠江三角洲外缘的惠州、江门和肇庆市的水稻秸秆产量则略有下降；粤东地区的汕头、潮州和揭阳市下降较为明显，汕尾市除2010年有较大增长外，其余年份变化不大；粤北地区的韶关和梅州市下降幅度不大，河源市除2000年增长较大外，其余年份基本稳定，清远市2000—2010年下降迅速，随后趋于稳定；粤西地区的阳江、湛江、茂名以及云浮市虽有下降，但整体上也较为稳定(图2)。

2.2 广东省水稻秸秆焚烧各污染物排放量的时间分布

根据广东省历年水稻秸秆产量，结合水稻秸秆的焚烧比例、焚烧效率和大气污染物排放因子，计算得到1990—2016年广东省水稻秸秆露天焚烧各污染物和CO₂的排放量，结果见表2。由表2可见，受水稻秸秆产量整体下降的影响，各污染物和CO₂排放总量在1990—2016年表现为总体下降趋势。研究期间，PM、BC、OC、SO₂、NO_x、NH₄、CO、CO₂的排放量分别减少了8 800、200、5 200、1 100、800、2 900、106 500和2 585 800 t，减少率分别为48.09%、50.00%、48.60%、50.00%、50.00%、48.33%、48.45%和48.45%。

2.3 广东省水稻秸秆焚烧大气污染物排放量的空间分布

水稻秸秆焚烧大气污染物排放量与稻谷产量、草谷比、焚烧比例及焚烧效率有关，由公式(1)和(2)可知，本研究中的草谷比和焚烧效率一定，焚烧比例在3个时段内均为固定值，大气污染物排放量仅与稻谷产量有关。考虑到水稻秸秆焚烧各大气污染物当年排放量与排放强度的变化趋势一致，同时，广东省1995—2017年的《广东省环境状况公报》^[39]中有关空气质量的相关分析显示，研究期间广东省主要大气污染物几乎均包括可吸入颗粒物。因此，本文仅以1990、2000、2010和2016年PM排放数据，通过ArcGIS10.2处理得到广东省各市水稻秸秆焚烧PM排放量和排放强度分布。

由图3可见，1990—2000年各地PM的排放量呈增加趋势，大多地市的PM排放总量呈现出从低、中值区逐渐向高值区转变的趋势。1990年，仅惠州市的PM排放量高于2 000 t，汕尾和河源市的排放量在1 500~2 000 t之间；但到2000年，PM排放量高于2 000 t的地市增加到4个，即惠州、茂名、潮州和揭阳。湛江、阳江、肇庆和河源市的PM排放量在1 500~2 000 t之间，云浮、清远、梅州、中山市的PM排放量也从1990年的500~1 000 t上升到2000年的1 000~1 500 t。2000—2010年，由于政府加大了对秸秆资源焚烧的治理力度，同时也多方面促进秸秆资源的综合利用，除韶关、佛山、珠海和深圳市自2000年PM排放值处于小于500 t的低值区外，其余地市的PM排放总量均呈现出从高值区向低值区快速转变的趋势。如茂名、惠州、潮州市的PM排放总量从2000年的2 000 t减少到2010年的500~1 000 t，云浮、清远、广州、中山和梅州市则从2000年的1 000~1 500 t下降到2010年的<500 t。2010—2016年，揭阳市的PM排放总量在1 000~1 500 t，云浮市的PM排放总量在500~1 000 t，其余地市的PM排放总量基本保持在1 000 t以下。总体而言，除惠州市外，珠江三角洲地区由于城市化的快速发展，大量农田被城市建设所占用，水稻种植面积逐年减少，水稻秸秆焚烧排放的大气污染物也迅速减少。

由图4可知，1990年，单位面积PM排放强度较高的地区主要集中在珠江三角洲地区、粤东地区和粤西地区的少数市(县)，但到2000年，珠江三角洲地区、粤东地区和粤西地区的大部分市(县)的PM排放强度均在0.12 t·km⁻²以上，强度较大，仅有粤北的少数市(县)的PM排放强度较小，低于0.06 t·km⁻²。2010—2016年，仅有8个县(市、区)的PM排放强度在0.12 t·km⁻²以上，粤西地区大部分县(市、区)的PM排放强度在0.06~0.12 t·km⁻²之间，粤北地区及珠三角部分地区的PM排放强度在0.01~0.06 t·km⁻²之间，此外，珠三角地区的深圳市、东莞市以及佛山市的顺德区、南海区、禅城区和三水区、广州市的主城区和番禺区，PM排放强度均为0。

3 讨论与结论

本研究基于广东省历年的统计年鉴和农村统计年鉴，采用国内外学者已有的关于秸秆焚烧大气污染物排放系数值，结合已有相关研究，分时段确定广东省水稻秸秆资源的露天焚烧比例，基于水稻产量、草谷比、水稻秸秆焚烧比例和焚烧效率，采用排放因子法估算了广东省1990—2016年水稻秸秆产量及露天焚烧过程中PM、SO₂、NO_x、CH₄、BC、OC、CO和CO₂的排放情况及空间分布特征。主要结论为：

1)研究期间，广东省水稻秸秆资源量表现为“下降−上升−下降−上升”的变化趋势，但由于受城市快速发展及产业结构调整的影响，全省水稻播种面积及产量整体呈下降趋势，导致水稻秸秆总产量也呈现下降趋势，由1990年的1 687万t下降到2016年的1 087万t，年平均减少率为1.7%。地域分布上，珠江三角洲腹地水稻秸秆产量下降趋势明显，粤东地区略有下降，而粤西和粤北地区则相对较为稳定。2016年，珠三角地区、粤东地区、粤北地区以及粤西地区秸秆产量分别占全省的25.12%、12.42%、35.85%和26.61%。

2)受水稻秸秆资源量整体下降的影响，各污染物排放总量在1990—2016年也表现为总体减少趋势。1990年，PM、SO₂、NO_x、CH₄、BC、OC、CO和CO₂的排放量分别为18 300、400、10 700、2 200、1 600、6 000、219 800和5 337 100 t，到2016年则分别减少到9 500、200、5 500、1 100、800、3 100、113 300和2 751 300 t，减少率分别为48.09%、50.00%、48.60%、50.00%、50.00%、48.33%、48.45%和48.45%。

3)水稻秸秆露天焚烧大气污染物排放量及排放强度在广东省的分布极不均衡。1990年，茂名、阳江、肇庆、广州、惠州、河源、汕尾、揭阳及潮州市的排放量较大，PM的排放总量均在1 000 t以上。2000年大部分地市的PM排放量均在1 000 t以上。2010—2016年间，除揭阳市外，PM的排放量均低于1 000 t 。1990—2000年，除粤北的部分县(市、区)外，全省大部分地区的大气污染物排放强度均较高。到2016年，排放强度高的地区仅集中在粤西和粤东地区的小部分县(市、区)。

水稻秸秆产量受统计数据直接影响，大气污染物排放则受样本、测试条件等因素影响，这些因素导致不同学者关于秸秆露天焚烧过程中的草谷比、露天焚烧比例和焚烧效率等指标的研究结果存在一定的差异^[5]，最终会影响到研究结果的准确性。对于秸秆露天焚烧比例，郑有飞等^[40]通过与卫星火点数据结合来提高焚烧比例的准确度，但因卫星对地面监测的时间间隔较长以及卫星只能监测正在焚烧的火点，会导致基于卫星监测的秸秆焚烧污染物排放量偏低。秸秆的焚烧效率与焚烧方式、农民的焚烧习惯以及作物类型有很大关系^[6]。今后的研究中，需要进一步划分区域和秸秆类型，通过实地调查、统计分析等多种方式，确定不同秸秆的露天焚烧比例和效率，以提高研究结果的可靠性。